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材料学院科研人员在高性能热电材料研究方面取得新进展

2023-10-04 23:03  来源:西安交通大学  字号:T|T

热电材料可基于Seebeck效应,在温差作用下直接将废热转换为电能,实现热-电转换,并且在该过程中不产生废气、震动、光污染等,可以很好地解决能源利用率问题。热电优值ZT是衡量热电材料性能的重要参数,高性能热电材料需要更高的ZT值。然而,热电材料的Seebeck系数、电导率σ及热导率κtot等特征参量强烈耦合,此消彼长,难以协同调控,限制了性能的有效提升。

针对上述问题,西安交通大学材料学院史忠旗教授课题组基于构筑有序无序共存材料微结构的策略来解耦热电参数,通过缺陷成分与结构的调控,实现了热电材料中声子和电子输运的协同优化。首先以PbSe0.8Te0.2为基体,引入过量阳离子Pb进行缺陷成分调控。利用高能球磨结合放电等离子烧结(SPS)的方法制备出晶界密度及纳米缺陷结构成分可控的热电化合物。借助三维原子探针(APT)结合球差电镜(Cs-STEM)技术,发现富Pb缺陷区域在晶内呈三维纳米结构分布(图1)。高密度晶界及富Pb三维纳米结构可有效散射声子,抑制晶格热导率,使Pb1.075Se0.8Te0.2的室温热导率仅为0.9 W·m–1·K–1。同时由于缺陷成分的优化,使电荷迁移率得到保证,在室温下达到600 cm2·V–1·S–1,接近PbSe0.8Te0.2合金的理论值。该研究结果证实了通过晶界密度及晶内缺陷成分调控解耦热电参数的可行性。

图1.Pb1.075Se0.8Te0.2的(a)晶界密度及晶粒尺寸的EBSD分析结果,(b)晶内缺陷及晶界成分的APT分析结果,以及(c)富铅纳米缺陷结构的Cs-STEM照片

在上述研究基础上,进一步在富Pb基体中引入过量Cu离子,合成CuxPb(Se0.8Te0.2)0.95(x = 0 ? 0.0057)化合物。由于间隙Cu的非对称应力作用,导致晶体缺陷形态由三维纳米结构演化为位错网络,其中成分为Cu0.0029Pb(Se0.8Te0.2)0.95的化合物位错密度为~2′ 1012 cm-2。借助CS-STEM清晰观测出其刃位错形态,这些位错线互相交割,并在基体中产生明显应力,可有效散射声子。位错内部以阴离子空位为主,且Cu明显沿位错方向分布,有助于电荷高效输运,使得材料室温迁移率由原先的600 cm2·V–1·S–1提升至800 cm2·V–1·S–1,提升了近35%。通过上述策略,实现了材料中缺陷成分与结构的调控,充分解耦了热电参数,使声子-电子输运实现了协同优化。成分为Cu0.0029Pb(Se0.8Te0.2)0.95的热电材料最大ZT及平均ZT值分别达到1.7及1.3,为该材料体系的先进水平(图2)。

图2. Cu0.0029Pb(Se0.8Te0.2)0.95的(a)位错形态和(b)位错结构的CS-STEM分析结果及(c)热电性能测试结果

上述相关工作分别以“Atomic level defect structure engineering for unusually high average thermoelectric figure of merit in n-type PbSe rivalling PbTe”和“Engineering an atomic-level crystal lattice and electronic band structure for an extraordinarily high average thermoelectric figure of merit in n-type PbSe”为题,在《Advanced Science》和《Energy & Environmental Science》期刊上发表。文章第一作者均为西安交通大学材料学院葛邦治博士,通讯作者为西安交大材料学院史忠旗教授,共同通讯作者为韩国首尔国立大学In Chung副教授。西安交通大学金属材料强度国家重点实验室是该工作的第一通讯单位。该工作的合作者还包括江苏大学乔冠军教授、西北工业大学周重见教授、清华大学李敬锋教授以及中国科学院固体物理研究所秦晓英研究员等。该工作得到了国家自然科学基金、陕西省杰出青年科学基金等项目的共同资助。

文章链接:

https://doi.org/10.1002/advs.202203782

https://doi.org/10.1039/D3EE01226C

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