一附院外科梦工场在单原子材料机械合成领域取得新进展

单原子催化剂可用作单原子纳米酶，是一种近年来发展迅速的新一代纳米酶，其在生物传感、疾病诊断与治疗、生物成像等领域有着广泛的应用。单原子纳米酶具有分散的单原子结构和良好的配位环境，也具有显著的催化活性和稳定性。高原子利用率和结构均匀的单原子位置使单原子催化剂具有高活性、高选择性，为原子水平的催化机理研究提供了理想的平台。迄今为止报道的获得单原子催化剂的最常见策略是通过来自含有碳、氮和金属种类的选定前体的热解。目前，缺乏一种简便的原子级精度单原子催化剂合成策略仍然是一个巨大的挑战。

西安交大外科梦工场吕毅教授团队刘晓菲博士在《化学工程期刊》（chemical engineering journal）发表了题为“钴单原子/氮掺杂碳的无热解、简便机械化学制备，实现高效水分解”的论文。论文的通讯作者刘晓菲为西安交通大学首批青年优秀人才A类引进。西安交通大学第一附属医院为第一署名单位。

该研究提出利用一种快速的一步机械化学诱导的自组装反应，通过钴(II)5,10,15,20-四-(4'-溴苯基)卟啉(Co-TPP-Br)与碳化钙的直接球磨来制备由氮掺杂碳(Co-BM-C)负载的钴单原子催化剂。

Co-BM-C的合成示意图

成功的关键在首先于Co-TPP-Br中的溴基团在球磨条件下可以与碳化钙发生反应。机械化学辅助法可以直接形成碳基体以稳定金属位点。其次，选择良好的钴卟啉骨架提供了一个合适的相互作用，以稳定自维持反应中的钴位点。因此，通过快速研磨步骤（15分钟）成功制造了由掺氮碳支撑的钴单原子催化剂，无需使用预先制备的碳载体或进一步的热解。此外，获得的Co-BM-C在1M KOH中表现出优异的析氧反应和析氢反应活性以及稳定性。这一研究成果，不仅有助于从原子角度理解纳米酶的催化本质，也为纳米酶的设计和活性的调控提供了理论支持。对绿色、简便研发新型生物医用材料，研发新型药物有重要指导价值。

此研究得到国家重点研发计划和国家自然科学基金等资助支持。

论文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721056631