西安交大科研人员在太赫兹光照诱导的二维材料结构相变理论研究方面取得新进展

随着高效、快速存取信息数据的发展需要，位移型相变材料越来越多地进入了人们的视野，这是因为位移型结构相变通常仅包含部分原子的短程移位，在相变前后原子近邻的拓扑结构变化较小，相变过程中化学键断裂少，相变能垒较低，从而所需的趋动能较小，发生速度快。为了提高数据存储密度和获得优异的电磁学性能，低维量子材料及其原子/电子结构的相变受到了物理学家、化学家、材料学家们的广泛关注。为了引发这些材料的相变，通常人们需要施加各种外场作用，如应力、温度、电场、光场等。在这些场中，光场（尤其是低频光场）具有与材料非直接相互接触、大小方向可调、对结构损伤小、不易引入杂质原子、作用时产热少等优点，可以作为一种诱导二维材料相变的新型有效方案。目前来说，低频光场对半导体材料结构和性质的影响研究仍处于起步阶段，特别是当光场频率在太赫兹量级时，它如何与材料的电子、声子进行耦合，如何影响和调控材料结构的稳定性，依然有待于系统地理论探索和实验研究。另外，太赫兹光和材料相互作用的研究也将为下一代通讯技术、无损检测、安全筛查等领域的发展奠定一定的基础。

近日，西安交通大学材料学院材料创新设计中心（CAID）周健教授与国内外专家合作，提出了太赫兹光照对材料热力学性质影响的理论，给出了太赫兹光照下材料结构相变的公式。基于此，他们根据量子力学第一性原理计算研究了一系列二维材料的太赫兹光响应，讨论了这些材料的几何/拓扑相变过程。他们以α和β相的IV-VI族二维单层铁弹/铁电半导体为例，系统地计算了材料中声子和电子对太赫兹光子的响应，给出了这些材料的铁弹/铁电结构相变方案。研究发现，在中等强度的太赫兹线偏振光的照射下，二维铁弹/铁电材料铁性方向可以发生快速扭转。同时，他们还推导了利用非接触式的各向异性的电子能量损失谱公式和二次谐波来高精度检测结构的方法（图1）。相关工作以“Terahertz Driven Phase Transition in Two-Dimensional Multiferroics”为题发表在近期出版的npj 2D Materials and Applications 上。

图1 a. 太赫兹光照下铁弹/铁电相能量去简并；b. 各向异性的太赫兹光响应函数；

c. 各向异性二次谐波；d. 各向异性电子能量损失谱。

此外，他们还指出太赫兹光照可以实现快速、无损地实现过渡金属二硫化物（TMDC）单层结构在H和T’之间的相变。由于TMDC材料的H和T’相具有完全不同的电子结构，尤其是T’相是目前唯一获得理论和实验公认的二维拓扑绝缘体材料，因而这种拓扑相变近年来引起了人们的广泛兴趣。通过计算TMDC的H和T’的用太赫兹光响应，他们预言了光频率、强度、偏振方向对两种相稳定性的影响，提出了拓扑相变方案（图2）。同时通过理论分析和分子动力学研究，指出这种方案具有产热小、响应快、易调控等优点。该工作发表于近期出版的Advanced Science上（http://doi.org/10.1002/advs.202003832）。这一理论预言与MIT的Pablo Jarillo-Herrero教授和Keith Nelson教授两个课题组最新的联合实验观测结果非常一致，从而证实了他们提出的太赫兹光照相变理论的可靠性和价值。

图2 a. 太赫兹光照诱导MoTe2材料的拓扑相变；

b. 光照对材料吉布斯自由能和相稳定性的调控；c. 太赫兹光响应函数。

近年来，西安交通大学周健教授课题组与国内外专家合作，在低频光诱导材料铁弹/铁电结构相变、拓扑相变和弹性应变领域做出了一系列理论预言，相关工作结果已发表在Nano Lett. 18， 7794 （2018）； Nano Research 12， 2634 （2019）； NPG Asia Mater. 12， 2 （2020）； Phys. Rev. Appl. 14， 014024 （2020）； Phys. Rev. Research （Rapid Communications） 2， 022059 （2020）； Int. J. Smart & Nano Mater. （review） 11， 191 （2020）上。这一系列工作受到国家重点研发计划“纳米专项”（青年项目）、国家自然科学青年/面上基金和西安交通大学青年拔尖人才计划等项目的支持。